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Rapporti scientifici volume 12, numero articolo: 11437 (2022) Citare questo articolo

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Vengono studiate le proprietà elettroniche e ottiche del disolfuro di tungsteno a strato singolo (SL) (WS\(_2\)) in presenza di impurità sostitutive di olmio (Ho\(_{\text{W}}\)). Sebbene Ho sia molto più grande di W, la teoria del funzionale della densità (DFT) che include l'accoppiamento spin-orbita viene utilizzata per dimostrare che Ho:SL WS\(_2\) è stabile. Il momento magnetico dell'impurezza Ho risulta essere 4,75\(\mu _B\) utilizzando la DFT dipendente dallo spin. Le regole di selezione ottica identificate nello spettro ottico corrispondono esattamente alle regole di selezione ottica derivate mediante la teoria dei gruppi. La presenza di impurità neutre Ho\(_W\) dà origine a stati di impurità localizzate (LIS) con carattere orbitale f nella struttura a bande. Usando la formula di Kubo-Greenwood e gli orbitali di Kohn-Sham otteniamo transizioni nette simili ad atomi nelle componenti nel piano e fuori piano del tensore di suscettibilità, Im\(\chi _{\parallel }\) e Im\ (\chi _{\perp }\). Le risonanze ottiche sono in buon accordo con i dati sperimentali.

I dicalcogenuri di metalli di transizione (TMD) a strato singolo (SL) sono materiali molto interessanti grazie alle loro speciali proprietà elettroniche e ottiche che consentono molte applicazioni promettenti1,2. Poiché i TMD SL sono semiconduttori con un gap di banda diretto3,4, possono essere utilizzati per costruire transistor e dispositivi optoelettronici. Poiché il gap di banda è nel regime visibile, è possibile sviluppare fotorivelatori e celle solari. I processi di crescita in genere introducono difetti e impurità nei TMD SL con profondi effetti sulle loro proprietà elettroniche, ottiche e magnetiche5,6,7.

Negli ultimi anni abbiamo sviluppato modelli teorici basati sulla teoria del funzionale della densità (DFT), sul modello tight-binding e sull'equazione di Dirac 2D per la descrizione delle proprietà elettroniche e ottiche dei difetti di posti vacanti nei TMD8,9,10, che sono naturalmente che si verificano durante diversi processi di crescita, come l’esfoliazione meccanica (ME), la deposizione chimica da vapore (CVD) e la deposizione fisica da vapore (PVD). Un risultato centrale dei nostri articoli è che la teoria dei gruppi può essere utilizzata per derivare rigide regole di selezione per le transizioni ottiche, che sono in ottimo accordo con la suscettibilità calcolata mediante la formula di Kubo-Greenwood utilizzando gli orbitali di Kohn-Sham.

Nel nostro recente articolo in Rif.10 abbiamo eseguito calcoli DFT e ottenuto lo spettro ottico di SL WS\(_2\) in presenza di atomi Er\(_{\text{W}}\) sostitutivi. Sebbene non abbiamo incluso l'effetto dell'accoppiamento spin-orbita (SOC), abbiamo ottenuto un buon accordo con gli esperimenti di Bai et al. su film sottili di MoS\(_2\) drogati con Er utilizzando crescita CVD11 e Yb/ stratificato su scala wafer Er co-drogato WSe\(_2\)12. Risultati simili sono stati trovati da López-Morales et al.13. Una delle nostre motivazioni era scoprire se parte della LIS di Er si trova all'interno del band gap di SL WS\(_2\). Siamo stati in grado di dimostrare che le cose stanno effettivamente così. La ragione della nostra motivazione è che il LIS all’interno del band gap di un semiconduttore può essere potenzialmente utilizzato come qubit o qudit per l’elaborazione dell’informazione quantistica. Sorprendentemente, i TMD con atomi di terre rare (REA) mostrano la proprietà unica di un forte isolamento dei loro elettroni nel guscio 4f vuoto da parte del guscio d circostante. Questa proprietà porta generalmente a rese quantistiche elevate, larghezze di banda strette simili a quelle atomiche per le transizioni ottiche, lunghe durate, lunghi tempi di decoerenza, elevata fotostabilità e grandi spostamenti di Stokes. Questo forte isolamento degli elettroni 4f li fa comportare come gli elettroni in un atomo libero. Pertanto, non sorprende che le impurità Ce\(^{3+}\) nel granato ittrio-alluminio (YAG) possano raggiungere tempi di coerenza lunghi pari a \(T_2=2\) ms14. Sostituendo YAG con il tungstato di calcio CaWO\(_4\) come materiale ospite, è possibile evitare le impurità paramagnetiche di Y e ridurre sostanzialmente la concentrazione di spin nucleare senza purificazione isotopica. Di conseguenza, l'esperimento dell'eco di Hahn è in grado di ottenere un lungo tempo di coerenza di spin di \(T_2=23\) ms per le impurità Er\(^{3+}\) in CaWO\(_4\)15. Pertanto, è vantaggioso identificare materiali ospiti per REA con basse concentrazioni o addirittura privi di impurità paramagnetiche e spin nucleari. Sosteniamo qui che i TMD sono buoni candidati per tali materiali ospitanti.